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七岁的玛雅（金井美香 配音）非常调皮，这让玛雅的妈妈（麻上洋子 配音）感到十分头痛，于是，她找到了村里有名的魔法师，向他讨教良方。魔法师给了玛雅的妈妈一本名为《拇指姑娘》的故事书，在给玛雅念这本书时，玛雅的妈妈睡着了，玛雅也因此变成了拇指大小，进入了书中的世界。　　在这里，玛雅遇见了名为席拉（宗形智子 配音）的善良仙女，席拉告诉玛雅，在南国住着一位水晶王子，只有他才能唤醒玛雅的妈妈，使玛雅回到原来的世界。就这样，玛雅踏上了前往南国的旅途。途中，玛雅遇见了小精灵布尔（山田恭子 配音），两人结伴而行，随后，青蛙盖洛达也加入了玛雅的队伍中去，对他们时时阻挠的，是一个名叫赫鲁拉（麻上洋子 配音）的邪恶魔鬼。
位于东京西部的巨大“学园都市”。在总人口达230万人，其中约8成是学生的这座都市中，实施着超能力开发的特殊课程，学生们的能力被给予从“无能力Level 0”到“超能力Level 5”的六阶段评价。　　高中生上条当麻，也是住在学园都市的学生之一。他由于隐藏在右手中的力量——只要是异能之力，就连神的加护都能消除的“幻想杀手Imagine Breaker”，而被评价为名落孙山的“无能力”，过着充满不幸的人生。　　而上条的学生生活，由于暑假开始时从天而降的纯白修女而发生了巨大的变化。自从与逃离“魔法”世界的她——“禁书目录茵蒂克丝”相遇开始，上条就被卷入了各种各样的事件中。统率学园都市的“科学”方、与茵蒂克丝关联的“魔法”方，在惊险地解决双方事件的过程中，他的人际关系也逐步扩展。之后，魔法一方的十字教最大宗派罗马正教，终于注意到上条的存在……。　　如同呼应魔法方一般，科学方的学园都市也有所动作。但也有与逐渐开始对立的世界动向抗争的人不断出现。那些通过与上条有所关联，而使命运大为改变的“英雄”们。　　他们挺身而出与世界对峙。如同上条当麻做过的那样。　　科学与魔法第三次交织之时，故事将大幅推进！！
第一集《谁毒害了大黄狗》　　第二集《夜半呼救声》　　第三集《警长遭窃》　　第四集《紧急抢救》　　第五集《抓不住的凶手》　　第六集《假戏真做》　　第七集《惨案发生以后》　　第八集《森林饭店的灾难》　　第九集《失踪的纽扣》　　第十集《紧急行动》　　第十一集《可怕的伐木声》　　第十二集《外星人抢劫案》　　注：第二部与第一部的黑猫警长造型不同。第二部警长脸部全黑，身穿红色警服。他的手下们也由第一部的白色制服改成黄色制服。